《我的妹妹不可能那麼可愛》的故事的開端是這樣的——

哥哥高坂京介（17歲）和妹妹高坂桐乃（14歲）兄妹兩人的關係近幾年處於冷戰狀態。從某個時間點開始，桐乃看到哥哥時連打招呼都沒有，只會用像是看到髒東西般的眼神瞪他。京介認為這種關係也會一直持續下去。

某天，京介在門口撿到從來沒看過的魔法少女動畫《星塵☆小魔女梅露露》的dvd盒子，裡面竟然不是動畫的dvd，而是成人遊戲《和妹妹戀愛吧?》的光碟。京介在晚餐時用梅露露的話題試探誰是光碟的物主，但只得到父母充滿偏見的否定意見。

就在那天晚上，連打招呼都不會的妹妹突然來到京介房間，並且說她有事情想要商量。原來桐乃迷上了萌系動畫以及美少女遊戲中的妹系角色，卻都不敢告訴別人，只能一直悶在心裡。被哥哥知道了自己的秘密後，從此開始了和哥哥之間的“人生商談”。

這部妹系作品的開頭，還是非常經典的，兄妹關係惡劣，反而會增加對作品的期待感，這也是一種“欲揚先抑”手法的運用，類似於網文之中的開頭被打壓，然後獲得金手指，接著就打臉回去。

而對高坂京介來說，他的金手指，無疑就是意外地獲得了妹妹的“把柄”，知道了妹妹的秘密，然後自然便能以此為契機，一步一步改善他們之間的關係。

需要指出的是，在日本那個環境中，“御宅族”真的很受歧視，他們的名聲也不怎麼好，而高坂桐乃，她表面上是外表出眾、成績優秀、運動萬能的少女，而且還兼職流行雜誌的專屬模特。但是她那陽光的外表下卻有著特別的興趣，是個在意周圍眼光的御宅族，喜歡妹系的成人遊戲和動梅露露的動畫。偏偏她的那位父親又對“御宅族”極為敵視，然而她的那位哥哥高坂京介，在偶然發現了她的“秘密”之後，卻選擇了幫她保守秘密，兩人之間還開始了“人生商談”……

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